文章摘要:针对目前钌基催化剂在乙炔氢氯化应用中活性和稳定性不足的问题，利用湿法浸渍技术制备了氮氧吡啶配位的新型钌基催化剂，并优化了配体添加量。其中性能最优的催化剂含氮氧吡啶10%，在温度170 ℃，乙炔空速360 h^-1，氯化氢与乙炔流量比为1.15条件下，转化率高达96.1%，且20 h内只下降了0.8%。动力学分析显示，该反应活化能从34.95 kJ·mol^-1下降至25.58 kJ·mol^-1。TEM和XRD结果证明钌在催化剂中呈高分散状态。H₂-TPR和XPS结果揭示了氮氧吡啶可以削弱氧化态钌物种在反应过程中的还原。由BET和TG数据可知，氮氧吡啶的引入抑制了反应过程的积碳。TPD图谱证明配体的引入增强了催化剂对反应物的吸附。同时基于前线轨道理论分析发现，钌的引入可以作为电子转移的中转站，大大降低了其能量差。而配体的引入，进一步降低了钌向氯化氢提供电子的能量差，这可能是协同作用的微观机理，该研究为钌基催化剂的进一步研发提供了理论启发。

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论文DOI:10.13353/j.issn.1004.9533.20210342

论文分类号:TQ426;TQ222.423